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10月22日周四
  1. Journal of the American Chemical Society74

    F–Cu–COF 实现 PFAS 超痕量检测与高效去除一体化

    研究报道了一种可克级规模制备的氟化铜基共价有机框架 F–Cu–COF,采用露天一锅法合成并保持高结晶性与化学稳定性。该材料通过氟化孔道与氧化还原活性 Cu 中心的主客体耦合,在同一结合事件中同时实现 PFAS 捕获与浓度依赖的电化学信号输出,检测限为 5.2 pg L–1,吸附容量达 3824 mg g–1,并可用于流通式去除。

    推荐理由:原文给出 F–Cu–COF 的检测限与吸附容量,并说明同一主客体结合事件如何同时驱动捕获与电化学信号。

10月21日周三
  1. Advanced Materials62

    通过活化能工程编程结构色寿命,实现时空编码动态光学加密

    研究报道了一种动态表面光栅,通过交联密度和振幅调控活化能,使结构色寿命可编程,覆盖 300 s 至 240 天以上的时间范围。结构色寿命由聚合物网络的链段松弛动力学决定,光栅振幅随时间衰减,衍射能量重新分配回镜面反射,结构色逐渐褪去。借助光掩模辅助 UV 曝光在空间上编码松弛活化能,不同区域的结构色寿命可独立编程,并用于刺激响应光学加密、时间分辨多级信息加密和冷链完整性监测。

    推荐理由:通过交联密度与振幅调控活化能,把结构色寿命从 300 s 编程到 240 天以上,为动态光学材料提供可迁移的时间编码思路。

  2. Small65

    吩噻嗪类光引发剂P1/P2实现460 nm DLP 3D打印与低细胞毒性

    研究阐明了吩噻嗪类光引发剂P1和P2的波长响应范围及其与碘鎓盐(Iod)之间的单电子转移(SET)机制,理论计算预测了该反应的热力学可行性、电化学驱动力与优先SET路径,并通过光物理表征、电化学分析和电子自旋共振自旋捕获实验定量确认。

    推荐理由:原文给出吩噻嗪类光引发剂与碘鎓盐的SET路径预测及红光下聚合速率对比,可供设计长波长光聚合体系参考。

  3. ACS Nano60

    氟化多孔有机聚合物增强单层多孔石墨烯膜实现 350 °C 气体分离

    研究团队用氟化多孔有机聚合物(FPOP)作为机械增强层,使多孔单层石墨烯(PG)膜可无裂纹转移到多孔支撑体上,并在最高 350 °C 的加压条件下稳定运行。FPOP 由分子前驱体溶液直接沉积在 PG 上,经干燥和热退火形成连续交联薄膜,与石墨烯形成界面并保持强粘附。

    推荐理由:原文给出氟化多孔有机聚合物作为增强层,使单层多孔石墨烯膜在 350 °C 加压条件下保持选择性气体传输。

  4. Journal of the American Chemical Society62

    磷酸盐改性锌咪唑酸盐杂化玻璃在 200 °C 以上实现可调质子传导

    研究通过苯并咪唑鎓磷酸二氢盐(BP)对 ZIF-zni 进行熔融淬火改性,得到厘米级透明块体杂化玻璃,配位数由 4 升至 5 以上,并出现 2–70 nm 的纳米相分离。

    推荐理由:原文给出磷酸盐改性锌咪唑酸盐玻璃的配位数变化与纳米相分离尺度,读者可据此判断这类杂化玻璃在中温质子传导上的设计空间。

  5. Advanced Science58

    硅水凝胶埋入界面纳米涂层实现定量表征与生物界面工程

    研究以硅水凝胶隐形眼镜为基底制备半互穿网络(semi-IPN)纳米涂层,并用 GCIB-XPS、ToF-SIMS 和一种新开发的 AFM 模量算法在亚 100 nm 精度下无损解析涂层的垂直化学梯度、纳米级厚度与界面力学分布。

    推荐理由:作者用 GCIB-XPS、ToF-SIMS 与 AFM 模量算法无损解析硅水凝胶埋入式纳米涂层的化学梯度与厚度,并据此调控界面性能。

  6. Advanced Science58

    以PAN极性中间层构建有机突触晶体管,实现声学储备池计算

    研究以聚丙烯腈(PAN)作为极性高分子中间层,利用腈基(C≡N)偶极弛豫构建有机突触晶体管,用于时序声学储备池计算。记忆窗口ΔV随PAN浓度非单调变化,作者将其归因于界面极化强度与偶极弛豫能力之间的竞争。

    推荐理由:原文把PAN腈基偶极弛豫与突触记忆窗口联系起来,并给出语音识别与语音情感识别的实测准确率,可供做神经形态器件的人参考。

  7. Advanced Science50

    隔膜结构与电解液化学对LMR正极||µ-Si负极锂离子电池电化学稳定性的协同效应

    将传统聚烯烃Celgard 2500隔膜换为静电纺PAN膜后,LMR||µ-Si电池循环稳定性显著提升,约230次循环后仍保持80%初始容量,而Celgard电池不到75次循环即出现容量滚降。采用DMFSA与FEC共溶剂优化电解液后,无论何种隔膜,电池寿命均延长至400次循环以上。隔膜选型与电解液配方的协同作用可稳定正负极界面。

  8. Advanced Science42

    非晶GaOₓ多功能垂直体异质结晶体管实现神经形态感知到决策

    基于非晶GaOₓ介电层的多功能垂直体异质结晶体管(MVBT)在单器件内集成深紫外光电探测、阈值神经元放电、宽带光电突触和可重构逻辑门四种功能。两端模式下a-GaOₓ的紫外选择性光响应与电化学反应分别实现深紫外探测和神经元放电,三端模式下有机体异质结活性层支持紫外至近红外光电突触响应,非对称界面载流子注入势垒实现偏压可重构AND/OR逻辑。

  9. Advanced Functional Materials60

    超分子共组装调控Me-4PACz自组装单层,钙钛矿/硅叠层电池效率达33.91%

    研究提出超分子共组装策略,引入4-氟苯基甘氨酸盐酸盐与Me-4PACz通过双位点非共价相互作用共组装,抑制溶液态聚集并形成均匀SAM薄膜。基于该策略,1.67 eV宽带隙钙钛矿电池和1 cm²两端单片钙钛矿/硅叠层电池分别实现23.66%和33.91%(认证33.5%)的冠军PCE。优化后的叠层器件在ISOS-L-2协议下、一个太阳连续光照最大功率点跟踪1000 h后仍保持初始PCE的91%。

    推荐理由:原文把溶液态超分子共组装与SAM成膜均匀性、能级对齐和界面残余应力联系起来,并给出叠层电池的效率与稳定性数据。

  10. Advanced Functional Materials60

    BAFP分子支架构建高渗透聚酰胺膜用于有机溶剂纳滤

    研究以2,2-双(4-氨基苯基)六氟丙烷(BAFP)为单体构建聚酰胺薄复合膜,利用–C(CF3)2–基团的空间位阻调控PA链堆积,并借氟化基团削弱溶剂与膜的相互作用以降低传输阻力。

    推荐理由:原文给出BAFP单体构建的PA膜甲醇渗透率20.3 L m⁻² h⁻¹ bar⁻¹,并对照MDA体系说明分子支架对链堆积的调控作用。

  11. Advanced Functional Materials58

    锥形孔水凝胶仿生叶片实现高光谱与热红外双波段伪装

    研究团队通过酸诱导相分离制备了基于锥形孔水凝胶的蒸腾驱动仿生叶片,用于复现天然叶片的光谱与热特征。锥形孔借助Laplace压力驱动定向液体输运,配合吸湿盐与亲水基团实现快速湿气响应和持续供水。该仿生叶片在可见近红外波段的相关系数为0.983、热红外波段为0.997,与天然叶片的发射特征偏差小于0.007、辐射温度偏差小于0.98°C。

    推荐理由:原文给出锥形孔水凝胶在可见近红外与热红外两个波段的相关系数及辐射温度偏差,可作为仿生伪装材料的性能参照。

  12. Advanced Functional Materials35

    氟喹诺酮表面工程使 Cs3TbCl6 钙钛矿纳米晶光致发光量子产率接近 unity

    采用诺氟沙星(NFLX)作为表面配体修饰 Cs3TbCl6 纳米晶,获得 99.67% 的近 unity 光致发光量子产率(PLQY)。有机配体既钝化表面缺陷、抑制非辐射跃迁,又作为天线增强激发光捕获并建立向纳米晶的能量转移通道。该策略在耐极端环境荧光防伪纤维与高质量白光 LED(WLED)中得到验证。

  13. Advanced Functional Materials25

    神经形态材料、器件与系统中的噪声驱动功能

    综述将神经形态硬件中的时间噪声重新定位为可被利用的硬件原生资源,而非仅限可靠性的缺陷,并提出抑制、容忍、利用三类框架。低频噪声谱学被强调为识别涨落来源、谱特征与时间尺度的机制解析工具。噪声利用可将本征随机性转化为随机神经元与突触、熵产生、概率比特、贝叶斯推断与强化学习的基元。

  14. Journal of the American Chemical Society58

    用四向连接子-树状分子编程DNA胶体晶体对称性

    研究团队设计四向连接子(4WJ)树状分子作为DNA可编程原子等价物(PAE)的核,与各向同性金纳米颗粒核PAE共组装,使组装方向性由4WJ而非颗粒形状决定。

    推荐理由:作者用刚性四向连接子把DNA键合方向性与金纳米颗粒核几何解耦,读者可据此理解胶体晶体对称性的调控来源。

  15. Journal of the American Chemical Society58

    JACS:层间电子耦合驱动的定向电荷输运提升 COF 光催化性能

    研究结合光物理表征与含时密度泛函理论计算,考察三种 TAPD 基 COF 在氧还原制 H2O2 中的光催化行为。三种材料的面内给体—受体电荷转移与激子解离行为相近,但电荷输运性质存在明显差异;计算显示电子倾向沿堆叠方向迁移,空穴则更多在 COF 平面内离域。层间耦合更强的 COF 更易形成层间电荷转移态,瞬态吸收测量观察到这一现象,使电子与空穴在相邻层间分离、降低复合损失,与光催化活性差异相符。

    推荐理由:研究把层间电子耦合与光催化活性差异对应起来,为设计二维 COF 光催化剂提供了层间输运这一维度。

  16. Journal of the American Chemical Society62

    以氧代钌前体经脱氧金属卡宾化生成二硫烯复分解催化剂

    研究提出脱氧金属卡宾化(DMC)策略,用四配位氧代配合物 Ru(O)(S–S)(H2IPr) 与磷叶立德 Ph3P═CHR(R = Ar、Ph、H)反应,生成 Ru-1a 及相关二硫烯复分解催化剂。

    推荐理由:原文展示了一种从氧代钌前体出发生成二硫烯催化剂活性种的方法,读者可据此了解空气敏感催化剂的使用门槛如何被降低。

  17. Macromolecules58

    用 AFM 纳米压痕在 PDMS 基底上表征 PE、PEO、PLLA、PCL 与 PA 66 单晶的纳米力学行为

    研究在柔性 PDMS 基底上用 AFM 纳米压痕量化了 PE、PEO、PLLA、PCL 和 PA 66 超薄聚合物单晶的杨氏模量、断裂力与变形机制。部分单晶杨氏模量相近,但断裂行为差异明显:PE 与 PEO 表现为带永久压痕和材料堆积的延性变形,PLLA、PCL 与 PA 66 则发生脆性碎裂。

    推荐理由:在 PDMS 软基底上用 AFM 纳米压痕对比五种聚合物单晶,把模量、断裂力与链滑移行为区分开,方法可迁移到其他半结晶体系。

  18. Macromolecules58

    侧链离子性调控共轭聚电解质的重氧化掺杂与电子结构

    研究以相同共轭骨架的PCPDTBT衍生物对比阴离子CPE-Na、中性CP与阳离子CPE-Br,发现只有无定形的CPE-Br能容纳大量掺杂剂并保持传输连通性。高局部掺杂密度改变的是态密度分布而非刚性移动费米能级,使Seebeck系数符号反转,在20 mM FeCl3下S = –34.8 μV K–1。作者据此把侧链离子性列为氧化掺杂的分子设计参数,并指出长程结晶性并非极性反转的必要条件。

    推荐理由:原文对比同一共轭骨架的阴离子、中性、阳离子侧链,给出侧链离子性与掺杂行为和Seebeck系数符号的对应关系。

  19. Macromolecules62

    石墨烯-聚合物隔离网络合成中的耗尽效应:交联剂反应活性调控导电性

    研究者在苯乙烯、甲基丙烯酸甲酯和丙烯酸叔丁酯构成的高内相乳液中原位聚合,通过监测电阻与反应温度,给出石墨烯片在连续相聚合过程中相互靠近的耗尽效应证据。实验显示温度、引发剂和交联共同决定电导转变,电阻下降与自动加速放热及交联剂驱动的线团增长同步。

    推荐理由:原文把电阻变化与聚合放热、交联剂反应活性对应起来,读者可据此理解石墨烯隔离网络复合材料的导电调控路径。

  20. Macromolecules42

    对抗链网络的链段松弛:激活玻璃态与半结晶 PLLA 的延展机制

    研究揭示 PLLA 无定形结构的脆-韧转变(BDT)与物理老化密切相关:老化最轻的样品在 –30 °C 即出现 BDT,更接近 Vincent 图预期,而老化更久的样品仅在 40 °C 以上才表现延展性。脆性断裂发生在链拔出受力达到临界值时,该力随温度降低而增大并主导脆性失效机制。无定形相屈服后,纳米压痕与 Raman 光谱显示晶区球晶可被链网络解构并转变为有序度更低的构型。

  21. Organic Letters38

    影响硫代亚胺酸酯异构化与肽主链构象的结构因素

    结合 NMR 与 DFT 计算表明,硫代亚胺酸酯在模型肽中的 trans/cis 近等量平衡及互变能垒对两侧氨基酸的位阻与立体化学基本不敏感,而增大 S 取代基位阻可产生最大的构象平衡移动,与 cis 异构体富集趋势一致。计算支持异构化经由氮再杂化的线性过渡态机制,而非绕 C═N 键直接旋转。这种序列独立性为硫代亚胺酸酯在肽合成与大环化中的动态构象应用提供了灵活性。

  22. Angewandte Chemie International Edition58

    PtPdIrRuCu高熵合金纳米颗粒锚定N,O掺杂碳笼纤维实现PET选择性上循环

    研究将超小PtPdIrRuCu高熵合金纳米颗粒锚定在N,O掺杂碳笼纤维(NOCCFs)上,N/O锚定位点通过强金属-载体相互作用抑制迁移诱导团聚,700 °C退火后颗粒仅从2.8 nm增至3.8 nm,而Pt/C从2.3 nm增至21.8 nm。

    推荐理由:原文给出700 °C退火前后的粒径对比与240 h电解稳定性,可据此判断高熵合金锚定策略对催化剂抗烧结的作用。

  23. Angewandte Chemie International Edition60

    用甜菜碱调控 2PACz 自组装单层,有机太阳能电池效率达 21.07%

    研究将甜菜碱(TMG)引入 2PACz 自组装单层,通过酸碱缔合引发的部分质子转移与两性离子静电作用抑制 2PACz 自聚集、改善溶液分散,并增强其与 ITO 的 P–O–M 配位锚定。

    推荐理由:原文给出甜菜碱调控 2PACz 自组装单层的质子转移与静电机制,并附二元与三元器件效率对照。

  24. Angewandte Chemie International Edition60

    利用 Hofmeister 效应界面聚合制备自支撑离子型 COF 膜

    研究通过界面聚合过程中调控 Hofmeister 效应,制备出可自支撑的离子型共价有机框架(iCOF)膜。将不同无机盐引入水相以调节 TpPa-SO3H 的溶解与结晶动力学,其中 Li2SO4 兼具强水合阴离子与弱相互作用阳离子,使 TpPa-SO3H 富集并停留在界面,促进 π–π 堆叠与有序组装,得到高结晶度、完整的自支撑膜。

    推荐理由:通过在水相中引入不同无机盐调控 Hofmeister 效应,为自支撑 iCOF 膜的界面聚合提供了一条可迁移的离子特异性调控思路。

  25. Angewandte Chemie International Edition50

    界面工程构建 WOx/TiO2/Pt 纳米二极管实现单向氢迁移以促进 Brønsted 酸催化

    在 WOx/TiO2/Pt 复合催化剂中构建纳米二极管,实现氢的单向迁移(Pt→TiO2→WOx)并抑制逆向路径。该结构将 WOx 与 Pt 分别分散于多孔 TiO2 纳米管外表面与内表面,TiO2–WOx 异质结的二极管特性同时阻碍质子与电子从 WOx 向 TiO2 转移。

  26. ACS Nano38

    CAAC 配体稳定 Cu8(μ3-S)4 簇的边界:多核金属–硫纳米组装中强场配体的作用极限

    环状(烷基)(氨基)卡宾(CAAC)配体可维持 Cu8(μ3-S)4 簇的溶液完整性与热稳定性,但无法阻止核介导的内部降解。电化学与质子化实验显示,该簇在化学应力下的结构边界由核心拓扑与 Cu–S 键不稳定性决定,而非局部金属–配体键合;DFT 分析表明 CAAC 通过显著的反式影响强化外围 Cu–S 键,三角锥形(μ3-S)基元仍易受质子诱导的键活化和氧化 S–S 偶联影响。

  27. ACS Nano58

    仿基底膜纳米网格生物电子实现肺泡-毛细血管屏障氧化应激原位监测

    研究团队开发了一种兼具基底膜类似物与电化学传感器功能的纳米网格生物电子,其纳米纤维结构、超薄几何、高渗透性和力学性能模拟天然基底膜,并在循环拉伸下对H2O2保持稳定电化学响应。

    推荐理由:作者把纳米网格生物电子做成基底膜类似物,在肺芯片上边重建屏障边测H2O2,为污染物毒理研究提供可拉伸的传感界面。

  28. ACS Nano60

    [4]Triangulene蜂窝状二维COF实现反铁磁绝缘基态

    研究团队设计并表面合成了由D3h对称、S = 3/2的[4]triangulene构建单元组成的二维共价有机框架(COF),呈蜂窝结构。扫描探针显微与谱学结合DFT和GW计算确认其基态为反铁磁绝缘态,低能谱学在一维链和扩展二维网络中分辨出自旋激发。

    推荐理由:原文报道了由[4]triangulene构建的二维COF,并用扫描探针与DFT确认其反铁磁绝缘基态,为π共轭有机量子磁性提供模块化平台。

  29. ACS Macro Letters62

    BAB三嵌段离聚物在胶束间连接有限时力学性能反超ABA

    研究以带电A段自组装成球形离子胶束的三嵌段离聚物为对象,发现BAB架构的模量更高、应力松弛明显更慢,与组成相近的ABA三嵌段相反。SAXS与AFM显示BAB形成密度更高、尺寸更小且胶束间距显著缩小的离子胶束;由于两种架构的胶束间连接都很少,性能提升无法用传统热塑性弹性体理论解释,作者将其归因于致密胶束堆积及由此产生的协同结构松弛。

    推荐理由:原文对比ABA与BAB三嵌段离聚物的胶束堆积与力学响应,给出架构设计的新判据。

10月19日周一
  1. Macromolecules62

    自发两性离子缩聚制备N,S,P杂原子聚合物并调控成环

    研究报道了亲核非活化氮丙啶与亲电Lawesson试剂在高浓度下发生自发两性离子缩聚,生成N,S,P杂原子聚合物。通过端基官能化结合蒙脱土纯化分离环状产物,并用高分辨质谱、时间分辨1H NMR和绝对分子量SEC表征,发现分子内成环在高浓度反应液中可占主导,大环产率最高达90%。

    推荐理由:原文揭示了两性离子缩聚中成环与线性增长的竞争规律,并给出溶剂、温度与Lewis酸调控产物拓扑的路径。

  2. Advanced Materials58

    Fe-Cu 双单原子光催化剂实现 PVDF 塑料上循环制乙酸和甲酸

    研究者制备了负载 Fe、Cu 双单原子的 In2P3S9 纳米片光催化剂,用于将原始 PVDF 塑料直接转化为高价值化学品,性能最佳的 Fe1.0Cu0.5 样品乙酸与甲酸总产率约 1351.8 µmol g⁻¹。

    推荐理由:原文给出 Fe-Cu 双单原子光催化剂将 PVDF 转化为乙酸和甲酸的具体产率,可供评估光催化塑料上循环的可行性。

  3. Advanced Materials42

    利用瞬态吸收光谱区分 Y6 中非相互作用与相互作用发色团以解析极化子形成路径

    通过稳态与瞬态吸收光谱,在溶液和薄膜中区分了 Y6 非相互作用分子的局域 Frenkel 型激子(LE)与分子间相互作用聚集体上的聚集激子(AE)。AE 寿命受单-单湮灭调控呈强注量依赖(30–200 ps),而 LE 以纳秒尺度单指数衰减;聚集 Y6 上数十皮秒内形成长寿命极化子并延续至纳秒区间。

  4. Advanced Materials58

    DPA多齿锚定自组装单分子层XS21用于宽带隙与叠层钙钛矿光伏

    研究报道了一种以二吡啶甲酸(DPA)为多齿锚定核心的自组装单分子层空穴传输材料XS21,用于解决常规SAM的粘附与降解问题。DPA锚定通过吡啶-镍配位与二羧酸-金属相互作用促进分子在基底上的化学吸附,并使材料具有低酸解离常数和较好的紫外光稳定性。

    推荐理由:原文给出DPA多齿锚定SAM的分子设计及其在宽带隙与叠层钙钛矿电池中的效率与稳定性数据,可据此判断锚定基元对界面粘附与器件寿命的作用。

  5. Small62

    异质结构COF膜实现0.9至2.5 nm梯度孔用于H2纯化

    研究报道了一种异质结构共价有机框架(COF)膜,通过预吸附诱导的异质外延生长策略,使肼类单体在磺化COF骨架(TpBD-SO3H)孔道内静电预组织,引导第二层COF(TpHz)成核生长,形成孔径从0.9 nm连续过渡到2.5 nm的化学一体化界面,中间孔径1.9 nm来自部分孔道渗透。该膜H2渗透率达1854 GPU,H2/CO2选择性为15,超过2008年Robeson上限。

    推荐理由:原文给出孔径从0.9 nm到2.5 nm的梯度过渡与H2/CO2分离数据,读者可据此判断异质结构COF膜的设计思路。

  6. Small58

    缩小中空介孔碳球空腔提升燃料电池阴极催化层堆积密度

    研究通过缩小中空介孔碳球(HMCS)载体的空腔尺寸提高阴极催化层堆积密度,从而在较低离聚物用量下构建连续离聚物网络。小空腔 HMCS 负载 Pt 催化剂在离聚物与碳载体重量比 0.6 时氧传输阻力为 0.70 s cm⁻¹,同时保持有效质子传导。在阴极 Pt 载量 0.1 mg Pt cm⁻² 下,H₂-空气燃料电池膜电极组件在 0.67 V 输出 1.03 W cm⁻² 的额定功率密度。

  7. Small58

    五肽 tachycontide-1 经直接醇凝胶化一锅制备生物气凝胶

    研究提出 tachykinin 共有序列 FFGLM-NH2(命名为 tachycontide-1)可自组装成水凝胶和醇凝胶,并据此在乙醇中一锅反应后直接超临界干燥制得肽气凝胶。作者用荧光光谱、红外光谱、流变、光学/电子显微镜、同步辐射 SAXS/WAXS、氮气吸附-脱附分析和原子模拟,考察溶剂对肽自组装及气凝胶结构、结晶度和物理性质的影响。

  8. Small67

    kgd 拓扑 COF 膜同构收缩实现亚纳米孔径与药物级联分离

    研究在聚丙烯腈(PAN)基底上通过 HFPB 与三种尺寸递减的三胺单体进行反向扩散界面聚合,原位构建了一系列 kgd 拓扑 COF 膜,孔径由 12.1 Å 依次收缩至 10.2 Å 和 6.5 Å,对应截留分子量分别为 500、380 和 290 Da。不同收缩程度的膜被集成为级联分离系统,用于等质量浓度的喜树碱类四组分混合物纯化,最高组分纯度达 96.6%。

    推荐理由:通过同构收缩把 kgd 拓扑 COF 膜孔径从 12.1 Å 逐步缩到 6.5 Å,并给出对应的截留分子量,可作为亚纳米孔道调控的参考。