对称破缺配位单原子催化剂 CoClNC 调控锂硫电池中自旋与轨道相关的硫氧化还原

设计出具有不对称 Cl–Co–N3 配位环境的钴单原子催化剂 CoClNC，通过引入 Cl 原子诱导 Co(II) 电子离域，使其由低自旋转向更高自旋态。该自旋态调控增强了 dz2 轨道与多硫化物 π* 反键轨道的杂化，同时不对称配位降低 d 带电子占据，改善硫物种吸附并加快硫氧化还原反应动力学。采用 CoClNC/S 正极的锂硫电池平均每圈容量衰减仅 0.023%。