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  1. Journal of the American Chemical Society65

    将 Möbius 芳香六噻吩大环组装成三维 COF,用于高效 H2O2 电还原

    研究合成出呈八字形的 Möbius 芳香六[2,3-噻吩]大环(HTE),并以反芳香性的四[2,3-噻吩](TTE)为对照,分别组装成三维共价有机框架 NUST-67 与 NUST-66。

    推荐理由:作者把 Möbius 芳香大环嵌入三维 COF,并用芳香性差异解释 H2O2 还原活性的来源,提供了一条可迁移的芳香性调控思路。

  2. Journal of the American Chemical Society70

    一锅三步级联将简单分子 MNBN 组装为乙烯撑与吲哚连接的 COF

    研究以低成本、结构简单的 4-methyl-3-nitrobenzonitrile(MNBN)为原料,通过腈环三聚、Knoevenagel 缩合与还原环化三步级联在一锅内完成对称化、成网与功能化,构建出两类分别含稳定 o-nitrostyrene 或 indole 连接键的 COF。

    推荐理由:以廉价不对称分子 MNBN 经三步级联一锅构建两类稳定 COF,为简化 COF 合成提供可迁移路线。

  1. Journal of the American Chemical Society60

    层间扭曲策略构建吖啶鎓基 COF,实现醇的高效光氧化还原转化

    研究团队通过层间扭曲工程构建了波浪状吖啶鎓基 COF(Mes-Acr-TAPB 与 Mes-Acr-TAPP),抑制层间 π–π 堆积并扩大层间距,从而改善光活性吖啶鎓位点的可及性。

    推荐理由:通过引入层间扭曲抑制二维 COF 的 π–π 堆积,为提升光催化位点可及性提供了一条可迁移的结构设计思路。

  1. Journal of the American Chemical Society60

    吩噻嗪基六连接节点构象差异导向两种拓扑异构三维 COF

    研究团队用可采取不同构象的吩噻嗪基六连接构筑单元,从相同前驱体选择性合成出两种三维共价有机框架(3D COF)拓扑异构体。结构分析显示两者分别为 6 重 Class IIIa 互穿 acs 拓扑与 6 重 Class IIa 互穿 pcu 拓扑,六连接节点分别呈三棱柱与反棱柱构象。两种 COF 在水中对 2,4,6-三硝基苯酚表现出不同的荧光传感响应。

    推荐理由:同一前驱体经节点构象差异得到两种拓扑异构 3D COF,并给出对 TNP 的不同荧光响应,可作为拓扑调控的参照。

  1. Macromolecules55

    微波辅助溶液相合成将DendriPeps每步收率提升至约80%

    研究团队开发了一种快速溶液相合成方法,将微波反应与优化条件结合,用于构建氨基酸杂化聚酰胺-胺(PAMAM)树枝状分子DendriPeps,每步收率约80%,并用LC-MS验证了分子纯度。

    推荐理由:原文给出微波辅助合成DendriPeps的每步收率与LC-MS纯度验证,读者可据此评估该路线替代原多步合成的可行性。

  1. Journal of the American Chemical Society62

    在 Au(111) 表面合成低带隙环戊并[c,d]薁基聚合物

    研究团队在 Au(111) 表面通过热诱导 Ullmann 偶联合成了含 [7–5–5] 环戊并[c,d]薁(CPA)基元的非交替聚合物。键分辨扫描隧道显微镜确认了该 [7–5–5] 骨架的稳定性,扫描隧道谱与 dI/dV mapping 结合密度泛函理论计算显示聚合物带隙窄至 1.5 eV。

    推荐理由:原文给出在 Au(111) 上通过 Ullmann 偶联构建 [7–5–5] 非交替聚合物的路线,并附 STM 与 DFT 的能带证据。

  1. Macromolecules62

    铝催化剂实现 l-LA 与 6/7 元环状碳酸酯的序列可控共聚

    研究以(氨烷基)吡啶-酚氧基铝甲基配合物为催化剂,在熔体与本体条件下实现 l-LA 与 6 元碳酸三亚甲基酯(TMC)、7 元环状 1,4-丁二醇碳酸酯(CBC)的 ROCOP,得到共聚单体含量与 PLA 链段序列长度可调的 poly(LA-TMC) 和 poly(LA-CBC) 共聚物。

    推荐理由:通过铝催化剂调控 l-LA 与环状碳酸酯的序列结构,读者可了解序列分布如何影响共聚酯的热机械与降解性能。

  1. Journal of the American Chemical Society62

    Ni 催化糖烯与烯烃交叉羰基化实现立体发散合成 C-糖苷

    研究报道了一种 Ni 催化糖烯与烯烃的化学与区域选择性迭代羰基化反应,可立体发散合成 C-酰基糖苷,作者称这是首次由糖烯合成 C-酰基糖苷。该反应兼容多种糖烯与未活化烯烃,可得到取代模式多样的 C-糖苷,并实现了伯-仲及位阻更大的仲-仲烷基金属中间体的交叉羰基化,无需糖基亲电试剂或烷基亲电试剂即可从糖烯得到 2-脱氧 C-糖苷。

    推荐理由:Ni 催化糖烯与烯烃的交叉羰基化一步构建 C-糖苷,α/β 异构体可分别高非对映选择性获得。

  2. Organic Letters62

    以[2.2]paracyclophane平面手性单元诱导喹啉酰胺折叠体单手螺旋

    研究者基于[2.2]paracyclophane(PCP)设计并合成了含喹啉的平面手性环芳烷衍生物,并将其作为结构单元诱导喹啉折叠体形成绝对单手螺旋构象。1H NMR、X射线晶体衍射与手性HPLC表明三聚体为一对外消旋对映体,P-与M-螺旋构象体可通过化学方法分离。

    推荐理由:原文给出以平面手性环芳烷单元诱导喹啉折叠体单手螺旋的合成与表征路线,可迁移到其他螺旋折叠体设计。

  1. Organic Letters60

    NHC 催化去对称化与动力学拆分实现轴手性四苯乙烯对映选择性合成

    作者报道了一种通过 NHC 催化前手性间苯二甲醛衍生四苯乙烯(TPE)去对称化,对映选择性构建轴手性 TPE 的方法。脂肪醇与酚类底物均适用,以良好收率和对映选择性得到阻转异构 TPE;机理研究表明去对称化是手性控制的关键,后续动力学拆分进一步提升对映选择性。克级合成与药物后期官能化验证了该方法的实用性。

    推荐理由:原文给出 NHC 催化去对称化与后续动力学拆分协同控制轴手性的路线,可迁移到其他阻转异构体系。

  1. Nature Communications60

    PReP-Bicyc:邻近驱动区域选择性肽双环化用于噬菌体展示库

    美国德州农工大学团队报道了PReP-Bicyc,一种无需添加剂、与噬菌体兼容的肽库位点选择性双环化策略。该方法使用理性设计的连接子4,6-dichloropyrimidine-2-carbonitrile(4,6-DCCPm),先与N端半胱氨酸经腈介导形成噻唑啉,再通过邻近驱动对两个内部半胱氨酸进行分子内硫醇芳基化,在温和条件下高效成环并保持噬菌体活性。

    推荐理由:原文给出一种无需添加剂的噬菌体兼容双环化策略,并展示其对PD-1配体筛选的可用性。

已经到底了