Angewandte Chemie International Edition·· 5 小时前精选AI 评分58
Rh 0 –Rh δ+ 协同位点实现愈创木酚羟基导向电催化加氢
Rh 0 –Rh δ+ Synergy Enables Hydroxyl‐Directed Electrocatalytic Hydrogenation of Guaiacol
AI 导读
研究通过晶格氧介导的电化学重构在 RhO x 团簇中构建空间相邻的 Rh 0 与 Rh δ+ 位点,利用缺电子的 Rh δ+ 选择性锚定愈创木酚的酚羟基,扰动酚氧向芳环的共振给电子并诱导芳环 π 电子密度不对称分布,同时使芳环朝向邻近 Rh 0 位点以增强 d→π* 反馈。
推荐理由
原文提出用相邻 Rh 0 与 Rh δ+ 位点锚定酚羟基来活化芳环,为木质素衍生芳烃的电催化加氢提供了一条可迁移的位点设计思路。
创新点
与电子结构对称的 Rh 0 –Rh 0 位点仅靠 Rh 0 ‐芳烃 π 作用活化愈创木酚不同,该工作用相邻 Rh δ+ 位点锚定酚羟基,把电子扰动从离域的芳环 π 体系转为定域的芳环极化,并同时把芳环定向到 Rh 0 位点。
来源:Angewandte Chemie International Edition · doi.org